近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎國家重點(diǎn)實(shí)驗室、潔凈能源國家實(shí)驗室(籌)李燦團隊(慕林超、李仁貴、李燦等)在太陽(yáng)能光催化的光生電荷分離研究中取得進(jìn)展,相關(guān)結果發(fā)表在國際能源和環(huán)境科學(xué)期刊Energy & Environmental Science上。
光生電荷分離是太陽(yáng)能光催化研究的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題之一。大連化物所李燦團隊長(cháng)期致力于太陽(yáng)能光催化轉化中的光生電荷分離的科學(xué)問(wèn)題研究,相繼在國際上提出“異相結”和“晶面間電荷分離”促進(jìn)光生電荷分離的策略(Nature Commun., 2013,4, 1432;Energy Environ. Sci., 2014, 7,1369;Eur. Chem. J, 2015, 21, 14337;J. Catal., 2016, 337, 36;ACS Catal., 2016, 6, 2182)。前期研究發(fā)現在低對稱(chēng)性半導體基光催化劑的晶面間存在電荷分離效應,然而對于高對稱(chēng)性的半導體晶體(如立方晶系晶體),還沒(méi)有發(fā)現晶面間光生電荷分離的現象。
該團隊以立方相的SrTiO3作為模型,可控合成了單一晶面的六面體SrTiO3和暴露不等同晶面的十八面體SrTiO3。研究發(fā)現對于六面體單晶(暴露六個(gè)等同晶面),無(wú)法實(shí)現晶面間光生電荷的分離,而將形貌調變至十八面體時(shí),光生電子和空穴則分別有效地分離至不同晶面上,實(shí)現了光生電荷的空間分離。將氧化和還原助催化劑選擇性地生長(cháng)在不同晶面上,不僅實(shí)現光生電荷在不同晶面間的分離,而且使氧化和還原反應位在空間上隔離,促進(jìn)光催化分解水制氫活性可提升5倍以上。該工作發(fā)展了晶面間光生電荷分離理論,從原理上為實(shí)現高效光催化分解水提供了新的策略。
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