|
| |
| 基于水滑石催化/吸附材料：納米結構設計及性能研究 |
| 來(lái)源：中國粉體技術(shù)網(wǎng) 更新時(shí)間：2013-12-12 09:10:26 瀏覽次數： |
|
| |
?。ㄖ袊垠w技術(shù)網(wǎng)/劉莉）水滑石是由帶正電荷的主體層板和層間陰離子通過(guò)非共價(jià)鍵的相互作用組裝而成的化合物。由于組成和結構的特殊性，水滑石在催化反應中表現出高的催化活性和選擇性。近年來(lái)，借助水滑石這一特點(diǎn)制備納米催化/吸附材料已成為材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。但是，如何設計并獲得同時(shí)具有高活性與高穩定的納米結構催化/吸附劑仍然是重要而富有挑戰的目標。
近期北京化工大學(xué)系統研究了基于水滑石（LDHs）納米結構催化/吸附劑的設計與制備。本研究的主要內容與結果如下：
?。?）LDHs基納米結構催化劑以多級Zn/Al LDHs納米結構為前體，利用原位結構拓撲轉變方法，制備了高分散、（0001）晶面暴露的ZnO納米結構。實(shí)驗及密度泛函理論計算（DFT）研究表明，相比于Zn/Al復合金屬氧化物（MMOs）粉體、ZnO納米棒及ZnO納米片，高度暴露（0001）晶面的負載型ZnO納米催化劑具有較低的帶隙值（2.90eV）和較高的可見(jiàn)光催化活性。機理研究表明ZnO（0001）晶面上氧缺陷位的存在增強了其可見(jiàn)光催化活性；高度錨定于基底的特性增強了納米粒子與基底的作用力，提高了其光催化穩定性。
以多級Ni/Al LDHs納米結構為前體，利用原位還原方法，制備了高分散、高穩定Ni納米粒子負載型催化劑。利用HRTEM、（HAADF）STEM、PAS、EXAFS等表征方法，揭示了Ni表面的豐富空位團作為催化活性位增強了Ni納米催化劑對CO2甲烷化的低溫催化活性（300℃時(shí)，CO2轉化率約為99%；CH4選擇性大于99%）。此外，Ni納米粒子與載體的錨定效應增強了其長(cháng)期催化反應的循環(huán)穩定性和熱穩定性。
?。?）由于水滑石具有大的比表面積，高的陰離子交換能力及焙燒復原的特點(diǎn)，因此已經(jīng)被廣泛應用于吸附移除污水中的重金屬與有機污染物，并且具有吸附移除速率高，吸附容量大，簡(jiǎn)單的分離再生等優(yōu)勢。由于 LDHs 粉體吸附劑在溶液條件下，易團聚，由此帶來(lái)其比表面及分散度的大大降低，從而導致其除污與離子交換能力的下降。
LDHs基納米結構吸附劑利用電泳沉積方法，制備了ab面平行于基底取向的Mg/Al-NO3-LDHs薄膜吸附劑。其顯示了高度有序的納米結構、與基底強的結合力、對重金屬和有機染料具有較高的吸附移除能力、高的穩定再生吸附性能。
以泡沫鋁為結構化基底，利用原位生長(cháng)方法制備了ab面垂直于基底取向的Mg/Al CO3LDHs薄膜吸附劑，實(shí)現了LDHs吸附劑的結構化與高分散。其顯示了對重金屬和有機染料高的吸附移除能力、優(yōu)越的分離回收特性、穩定的再生吸附能力。
本研究利用LDHs結構和組成的可調變特性，設計了形貌可控（活性晶面擇優(yōu)暴露、特定缺陷位調控、活性組分高分散）的納米結構，揭示了納米結構與催化性能的構效關(guān)系，獲得了幾種高性能納米結構催化劑；通過(guò)LDHs微晶的固載化，有效解決了納米催化劑易于燒結或團聚、失活等問(wèn)題。此外，基于LDHs納米片結構單元，固載LDHs微晶于合適的基底/載體上，獲得結構化的LDHs納米吸附劑，從而顯著(zhù)提升了吸附劑對污染物的吸附移除性能。
|
|
|
| |
|
| |
|
|
|
|
|
|
